山西大学jingjing tan课题组–在室温下双金属rupd/石墨烯催化剂上进行5-pg电子app

在室温（20°c）下，rupd/石墨烯（rgo）双金属催化剂上进行5-羟甲基糠醛（hmf）的水加氢。与相应的单金属ru/rgo和pd/rgo催化剂相比，pd和ru的组合对于将hmf完全氢化为2,5-二羟甲基四氢呋喃（dhmthf）具有最佳的催化性能。dhmthf的收率在rupd/rgo催化剂上达到92.9％，而在单金属ru/rgo和pd/rgo催化剂上分别达到6.0％和4.1％。高分辨率tem（hrtem）、大角度环形暗场stem（haadf-stem）和h₂-tpr确定了rupd/rgo催化剂中rupd合金的形成。xps证明了ru与pd之间的强相互作用导致ru^δ--pd^δ 对的形成。dft计算表明，电子反馈是从hmf的呋喃环和中间产物2,5-二羟甲基呋喃（dhmf）到ru^δ--pd^δ 对中缺乏电子的pd^δ 物种。因此，rupd/rgo催化剂将hmf加氢成dhmthf的效率高是由于ru^δ--pd^δ 对与hmf分子之间的电子转移环，即电子从ru^δ-转移至hmf的c=o和来自hmf的呋喃环中c=c键的电子反馈到ru^δ--pd^δ 对中缺电子的pd^δ 物种。

figure 1. 不同催化剂上hmf加氢制dhmthf。

figure 2. （a,c,e）单金属2pd/rgo催化剂和（b,d,f）1ru1pd/rgo催化剂的hrtem和粒度分布直方图。

figure 3. rupd/rgo催化剂中ru/(ru pd)质量比对dhmthf和dhmf选择性的影响。

figure 4. hmf在（a）2ru/rgo、（b）1ru1pd/rgo和（c）2pd/rgo上的吸附和活化。

figure 5. 反应时间对hmf加氢的影响：反应条件：0.3 g hmf，9.7 g水，20°c，1.0 mpa h₂，60 mg 1ru1pd/rgo催化剂。

figure 6. hmf加氢催化剂的稳定性；反应条件：0.3 g hmf，9.7 g水，20°c，t = 8 h，1.0 mpa h₂，60 mg 1ru1pd/rgo催化剂。

相关研究成果于2019年由山西大学jingjing tan课题组，发表在acs sustainable chem. eng.（doi: 10.1021/acssuschemeng.9b01327）上。原文：complete aqueous hydrogenation of 5‑hydroxymethylfurfural at room temperature over b

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